蘇州醫工所董文飛團隊揭示碳點的發光機制

作者:曹磊 時間:2022-04-24

  碳點(CDs)于2004年被首次報道,其可分為碳量子點(CQDs)、石墨烯量子點(GQDs)、碳化聚合物點(CPDs)和碳納米點(CNDs)。CDs因其獨特的特性而引起了廣泛關注,如高光致發光量子產率(PLQY)、可調諧發射波長、良好的生物相容性和抗光漂白穩定性。迄今為止,已有大量文獻報道了其在生物成像、傳感器分析、癌癥治療、催化劑等方面的應用。 

  然而,碳點的實際熒光機制仍不清楚,這一問題一直困擾著研究人員并在一定程度上限制了碳點的發展。目前,已報道的各種熒光機制包括量子限域效應(QCE)、量子尺寸效應(QSE)、表面態、交聯增強發射效應(CEE)和分子態。 

  近期,中科院蘇州醫工所董文飛團隊通過純化分離,詳細地研究了碳點的分子結構和發光行為,并提出了碳點的發光機制和形成機理。 

  在本研究中,作者通過柱層析分離了鄰苯二胺碳點(o-pd CDs)并確認了兩種精確的分子熒光團結構,分別是2,3-二氨基吩嗪(DAP)和2-氨基-3-羥基吩嗪(AHP)。此外,作者還提取了兩種綠色化合物(G-CD1G-CD2)和一種藍色化合物(B-CDs。進一步的實驗表明,DAPo-pd CDs溶液中的熒光中占主導地位,質量占比14.1%。此外,通過調整DAP濃度可以形成不同粒度尺寸的納米顆粒。令人驚訝的是,DAP、AHP、G-CDsB-CDs展示了CPDs、無定形點、納米針、石墨片和網狀聚合物狀結構。 

  因此,作者認為碳點是由DAP形成,其形成過程為:DAP最初聚集成為聚合物簇,隨后隨著時間的增加逐漸碳化。當反應進一步進行時,塌縮和芳構化過程為CDs提供了核殼狀形態。此外,考慮到這些組分具備高PLQY,作者成功制備了多色和白光發光二極管(W-LEDs),這表明碳點在LED行業具有很高的應用潛力。上述工作揭示了鄰苯二胺碳點的發光機制來源于小分子,確定了體系中是多分子態構成,為相似體系的碳點的制備提供了指導依據并拓展了碳點在LED行業中的潛在應用。 

  最新研究成果以題為“Formation mechanism of carbon dots: From chemical structures to fluorescent behaviors的論文,在國際碳材料領域頂級期刊Carbon上發表,博士生曹磊為第一作者,董文飛研究員與李力研究員為共同通訊作者。該研究獲得了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、江蘇省自然科學基金等資助。 

  論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.03.058 

1. 碳點的制備及分離純化示意圖

 2. 碳點的形成機理示意圖 

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